פאפאלוקאס נחשב לאחד השחקנים הגדולים באירופה בכל הזמנים. הוא מנהל משחק נפלא, מנהיג אמיתי מעמדת הפוינט-פורוורד – רכז בגובה 2.00 מטר – מנוסה, ווינר קר-רוח ובעל ראיית משחק חלומית.
ב-2008 נבחר לאחד מ-35 השחקנים הטובים באירופה בכל הזמנים וב-2010 נבחר לקבוצת העשור של היורוליג (בין היתר עם פארקר, וויצ'יץ' ושאראס). הוא שיחק עד כה 10 עונות ביורוליג – 215 משחקים – ומוביל את רשימת מוסרי האסיסטים בכל הזמנים (907) וכן את רשימת החוטפים (315) בכל הזמנים של היורוליג.
בכל שנותיו הגדולות פאפאלוקאס עלה מהספסל ואהב להביא את השינוי, וכמובן היה על המגרש וקיבל את כל ההחלטות הקריטיות ברגעי הסיום. הוא זכה פעמיים בגביע היורוליג, כשבשני המקרים ניצח עם קבוצתו צסק"א מוסקבה את מכבי ת"א בגמר (2006, 2008). הוא מחזיק בשיא מדהים של הופעה ב-8 שנים רצופות בפיינל פור (6 עם צסק"א, 2 עם אולימפיאקוס).
פאפאלוקאס ידוע בשיתוף הפעולה הנפלא שלו עם סנטר מכבי ת"א, היווני סופוקליס שחורציאניטיס, גם באולימפיאקוס בה שיחקו יחדיו שנתיים וכמובן בנבחרת יוון.
תיאודורוס פאפאלוקאס החל את הקריירה המקצוענית בשלוש קבוצות קטנות: אמפלוקיפי, דפני ופאניוניוס. בעונת 2000/2001 נבחר לשחקן העונה בליגה היוונית וזומן לנבחרת הלאומית בפעם הראשונה. בתום אותה עונה חתם על חוזה ל-4 שנים באולימפיאקוס אך עזב את פיראוס כעבור עונה אחת בלבד.
ב-2002/2003 הצטרף לצסק"א מוסקבה והקריירה שלו נסקה לשחקים. במשך 6 שנים הספיק פאפאלוקאס לזכות ב-6 אליפויות ו-3 גביעים ברוסיה, 6 הופעות בפיינל פור של היורוליג, כשמתוכן זכה פעמיים באליפות אירופה, בשני המקרים עם ניצחון בגמר על מכבי. בעונת 2005/2006 נבחר ל-MVP של הפיינל פור ביורוליג כשהוא קולע 18 נק' ומחלק 7 אס' במשחק הגמר, ועונה לאחר מכן זכה בתואר ה-MVP של העונה כולה עם ממוצעים של 9.8 נק', 5.4 אס' ו-3.2 ריב'.
קיץ 2008 נפרד מהמועדון הרוסי, וחזר לארץ מולדתו למדי אולימפיאקוס. במשך 3 השנים בפיראוס הוביל פאפאלוקאס את האדומים-לבנים פעמיים לפיינל פור היורוליג, ולזכייה בשני גביעים יוונים על חשבון פנאתינייקוס.
פאפאלוקאס הינו חלק בלתי נפרד מנבחרת יוון, מהנבחרות החזקות בעולם. ב-2005 הוביל את נבחרתו לזכייה באליפות אירופה שהתקיימה בסרביה, כשהוא קולע בגמר 22 נקודות נגד גרמניה של נוביצקי ומוביל את יוון לזכייה בתואר אחרי 18 שנה (מאז הזכייה ההיסטורית של גאליס ויאנאקיס).
ב-2006 הצעיד את יוון למקום השני באליפות העולם ביפן, כשהוא נבחר לחמישייה הראשונה של האליפות לצד פאו גאסול, חורחה גרבאחוסה, כרמלו אנתוני ומאנו ג'ינובילי, ואף נבחר על ידי פיב"א לשחקן האירופאי של השנה. בחצי הגמר באותה אליפות יוון הדהימה את נבחרת ארה"ב, כשפאפאלוקאס קולע 8 נקודות ומחלק 12 אסיסטים.